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“编者在22年4月11日文献情报中关注到吴丰昌院士团队关于我国不同营养程度湖泊DOM的分子组成特征以及对富营养化湖泊管理和全球碳循环启示的研究,特邀请该团队为本公众号撰写了研究亮点,希望该研究成果能给关注者启发,从中获得灵感,促进天然有机质研究工作的开展。”
湖泊富营养化和有害藻类水华是全球普遍面临的水域生态环境问题,已经严重制约湖泊资源的可利用性和可持续发展。目前,随着对富营养化现象及机理研究的不断深入,氮、磷营养盐循环与富营养化的响应关系已经做了大量工作,然而有关学者发现富营养化现象并不单纯是氮、磷等营养盐过量的问题,有机质在其中也发挥着重要的作用,并开始将有机质引入富营养化的研究范畴。溶解性有机质(Dissolved organic matter, DOM)因其广泛存在于水体的各种环境介质中,且对水生生态系统的各种物理、化学和生物过程中发挥着十分重要的作用而备受关注。然而由于DOM化学组成、结构、来源和变化过程的复杂性,表征技术的局限性等原因,至今对其化学结构及环境行为的认识仍较为有限,对其在富营养化演变过程中的化学结构动态变化规律认识仍未完全明晰,尤其缺乏其与富营养化相互作用关系的系统性研究。
本研究将傅里叶变换离子回旋共振质谱(Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry, FT-ICR-MS)与紫外、三维荧光等光谱学表征手段联合运用,对我国不同营养程度湖泊的DOM化学结构进行系统的研究,发现DOM的量和质均与湖泊营养水平具有较好的相关关系,主要认识如下:
(1)湖泊的营养状态指数TSI与DOC和CDOM均具有较好的正相关关系,表现为营养化程度较高的湖泊中,DOC及CDOM的量均增加,表明DOC和CDOM可以作为富营养化程度的指示性参数。但对于受地理环境要素影响较大,DOC异常高的湖泊,TSI与DOC的关系偏离拟合曲线,利用DOC或CDOM对此类湖泊进行评价时应十分谨慎。因此,如何科学评估该类湖泊的营养水平及水质,对全国湖泊的差异化管理具有十分重要的意义。
图1 湖泊营养水平与DOM的量和质的相关关系。DOC与a(350) (a), TSI与DOC (b)及TSI与a(350) (c)的相关性分析;不同营养程度湖泊中的SUVA254,CDOM/DOC (d),分子量(e)和荧光组分(f)的差异性分析
(2)不同营养程度湖泊DOM的化学组成特征具有显著差异。高营养水平湖泊中,检测到更多大分子量、高芳香度、高不饱和度的化合物,且营养程度与含S类化合物、聚合类的多环芳烃类化合物和脂肪类物质的百分含量具有较好的正相关关系,表明高营养程度湖泊中外源和内源DOM的量均增加。此外,研究发现,Chla浓度可以调控内源DOM的释放。基于以上结果,提出了湖泊营养程度与DOM化学组成耦合关系的机理机制,即随着外源DOM入湖负荷量增加,湖泊营养水平增大,进而促进浮游植物生长,而叶绿素浓度增加又会促进内源有机质释放,使得湖泊中脂肪类物质增多,进一步加重湖泊富营养化进程。因此在我国湖泊富营养化管理中,应重点控制外源污染物入湖,同时关注富营养化湖泊中内源有机质的释放。
图2 固相萃取DOM中各化合物组成与营养水平的秩相关系数 (P-value<0.05)。 a) TP, b) Chla, c) COD, and d) TN.
图3 我国不同湖泊DOM光学特征及FT-ICR-MS指标的主成分分析 (a)及不同采样点的PC1因子得分(b, c);采样点的PC1因子得分与脂肪类化合物百分含量之前的相关性拟合 (d). (b)和(c) 中的图例颜色分别代表了Chla和TSI的值
(3)湖泊富营养化影响DOM的化学组成及其生物地球化学过程,势必会影响全球湖泊碳循环及碳收支平衡。高营养水平湖泊中,内源和外源DOM的贡献量均增加,表明更多的陆源和内源DOM参与到湖泊碳循环过程中。此外,富营养化湖泊中复杂的DOM组分可能会加速其生物地球化学过程,如光化学过程和生物过程。综上,在湖泊富营养化背景下,有机物在陆-水-气界面的迁移转化可能会大大增强,从而加速全球碳循环过程,这为全球湖泊碳源、碳汇研究提供了理论支撑。
[1] Shasha Liu, Junwen Hou, Chengyu Suo, Junyi Chen, Xiaohui Liu, Rui Fu, Fengchang Wu, Molecular-level composition of dissolved organic matter in distinct trophic states in Chinese lakes: Implications for eutrophic lake management and the global carbon cycle, Water Research, Volume 217, 2022, 118438, ISSN 0043-1354,
https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.118438.
[2] Shasha Liu, Zhongqi He, Zhi Tang, Leizhen Liu, Junwen Hou, Tingting Li, Yahe Zhang, Quan Shi, John P. Giesy, Fengchang Wu, Linking the molecular composition of autochthonous dissolved organic matter to source identification for freshwater lake ecosystems by combination of optical spectroscopy and FT-ICR-MS analysis,
Science of The Total Environment, Volume 703, 2020, 134764, ISSN 0048-9697,https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.134764.
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